
通过对大剂量照射后的热释光探测器(LiF:Mg,Cu,P)进行研究,探讨热释光探测器性能是否发生改变。
采用热释光退火炉对大剂量辐照后的热释光探测器进行退火,直至完全退火,然后用137Cs辐照仪照射固定剂量(0.5 Gy),验证热释光探测器的准确性。
大剂量照射后的热释光探测器在常规240 ℃条件下不能完全退火,在400 ℃高温条件下可以完全退火;退火后的热释光探测器经137Cs辐照仪辐照0.5 Gy后测量结果明显偏小,探测器的剂量响应和分散性也发生了明显改变。
经过大于5 Gy电子辐照场照射后,热释光探测器的晶体结构发生了改变,出现了240 ℃以上高温峰,导致常规温度下不能完全退火。因此,大剂量照射后的热释光探测器不能再用于剂量测定。
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近年来,随着核技术发展的异常迅速,其应用领域也越来越广泛,在给人类社会带来巨大的经济效益的同时,核与辐射安全问题也越来越受到人们的关注。热释光材料受到电离辐射时能够储存相应的能量,在一定范围内其储存的能量与辐射剂量具有线性关系,通过特定的热释光仪器读出的数值经剂量换算后可有效反映出辐射剂量[1]。因此,热释光材料在医疗和环境领域越来越受到研究者青睐。氟化锂镁铜磷(LiF:Mg,Cu,P)热释光探测器是目前应用最广泛的热释光材料之一,由于具有较高灵敏度、较好的信噪比和组织等效性等优点,其已成为放射工作人员个人剂量监测和环境辐射水平监测的重要手段之一[2]。此外,在核事故剂量估算、核工业、核医学及地质勘探等领域也具重要应用[3,4,5]。
准确的剂量监测不仅可对估算个人和人群群体剂量提供依据,且还能在出现大剂量照射时为医生更精准的剂量参考,从而为采取更优化合理的治疗方法提供参考。退火可消除探测器的本底剂量和残余剂量,恢复探测器的初始灵敏度和发光曲线的形状。小剂量照射后的热释光探测器经过合理的退火处理后,探测器的灵敏度、分散性和发光曲线等重要特性不会发生明显变化,因此可重复使用[6]。而大剂量辐照后的热释光探测器能否重复使用未见文献报道,因此需做进一步的探究。本研究对大剂量照射后的热释光探测器性能变化进行详细的分析,旨在探究大剂量照射对热释光探测器的影响,从而为将来利用大剂量照射后的热释光探测器的研究提供依据和参考。
热释光测量系统:FJ427A1型微机热释光剂量仪[中核(北京)核仪器厂],BR2000A型热释光探测器退火炉(北京博创特科技发展有限公司),GR-200A型热释光探测器(LiF:Mg,Cu,P)(北京东方圆通科技发展有限公司)。Gammacell 40 Exactor型137Cs辐照仪(Best Theratronics Ltd)。本次研究中的所有仪器均由中国计量科学研究院检定,且在有效期内。
把经2.2 MeV电子加速器散射线照射后的热释光探测器分成A、B、C、D 4组。A、B、C 3组探测器的受照剂量分别为5~6.5 Gy、6.5~8 Gy、大于8 Gy;D组作为本底对照。用热释光探测器退火炉对4组探测器进行240 ℃常规退火10 min,然后用热释光剂量仪对退火结果进行检验;对没有退火完全的探测器重复上述步骤一次。对仍然没有退火完全的探测器采用400 ℃高温退火10 min,检验退火结果。
为探究退火后探测器的准确性,4组探测器均经137Cs辐照仪辐照0.5 Gy,然后将4组探测器的测量结果与辐照剂量进行对比。
实验中所使用的热释光探测器均经过筛选,分散性小于±1.5%,热释光测量系统由国家法定计量单位进行光子、电子辐照校准[7]。为避免人为因素引起的误差,全部过程均由同一人进行操作,同一人进行监察。
对4组热释光探测器进行常规240 ℃退火10 min,退火结果显示:本底对照组(D组)退火结果符合系统测量要求,退火完全[8];与D组相比,A、B、C 3组经大剂量辐照后的探测器,第一次退火后残余剂量仍然较大,未能完全退火,且辐照剂量越大的探测器残余剂量越大;A、B、C 3组探测器二次退火后仍有较大的残余剂量,且3组探测器中,第一次退火残余剂量越大的探测器二次退火残余剂量也相对较大。(表1)

4组探测器常规240 ℃退火结果(计数)
4组探测器常规240 ℃退火结果(计数)
| 序号 | A(5~6.5 Gy) | B(6.5~8 Gy) | C(大于8 Gy) | D(0 Gy)一次退火 | |||
|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 一次退火 | 二次退火 | 一次退火 | 二次退火 | 一次退火 | 二次退火 | ||
| 1 | 11 793.3 | 9 368.1 | 44 732.1 | 10 525.3 | 175 350.5 | 28 626.9 | 80.2 |
| 2 | 2 549.6 | 394.4 | 21 802.4 | 4 300.2 | 106 505.6 | 36 575.8 | 65.3 |
| 3 | 3 984.9 | 891.4 | 40 578.4 | 9 407.8 | 112 117.0 | 23 809.8 | 56.8 |
| 4 | 1 100.7 | 251.6 | 95 045.4 | 27 016.7 | 123 028.1 | 35 505.3 | 71.1 |
| 5 | 16 541.6 | 1 839.2 | 55 626.6 | 23 738.2 | 234 388.5 | 163 927.2 | 50.9 |
| 6 | 4 554.3 | 672.0 | 49 300.4 | 13 469.0 | 129 796.8 | 54 162.9 | 66.8 |
| 7 | 6 367.1 | 1 208.5 | 149 989.2 | 53 224.5 | 191 314.2 | 72 392.4 | 62.9 |
| 8 | 20 981.6 | 3 735.5 | 106 709.8 | 33 423.4 | 328 120.5 | 118 835.7 | 58.7 |
| 9 | 33 397.1 | 11 401.6 | 42 970.4 | 7 879.2 | 481 091.4 | 208 171.9 | 65.4 |
| 10 | 13 263.1 | 5 363.2 | 13 277.8 | 5 416.4 | 262 282.6 | 139 419.6 | 73.6 |
| 均值 | 11 453.3 | 3 512.6 | 62 003.3 | 18 840.1 | 214 399.5 | 88 142.8 | 65.2 |
退火使热释光元器件经过辐射照射、加热发光后残余的能量完全释放出来,是热释光探测器能够重复使用的关键。正常情况下,退火可使探测器磷光体内陷阱上的电子或空穴完全释放,以此来消除探测器残余剂量;同时还可保证电子陷阱的稳定,在重复照射后可得到与被辐照前几乎相同的发光曲线[8]。表1显示,在本底剂量条件下,240 ℃退火10 min基本能完全清除热释光探测器的残余剂量,而对于A、B、C 3组经大剂量辐照后的探测器而言,240 ℃退火10 min没有完全清除热释光探测器的残余剂量。产生这种现象的原因,可能是由于大剂量照射后热释光探测器受到的能量较大,破坏了探测器晶体的原有结构,高温峰响应增高,更高温度的热释光峰出现等多种因素而导致[9,10,11]。
表2显示,对240 ℃没有退火完全的3组探测器经400 ℃高温退火10 min,退火结果满足系统测量要求,残余剂量被清除。此结果进一步说明经过大剂量照射后,热释光探测器的内部晶体结构发生变化,产生了240 ℃以上的高温热释光峰。但对于大剂量照射后的热释光探测器出现的高温峰具体介于哪种范围本次研究并未进行详细的探究,在今后的研究中研究者可尝试对大剂量照射后的热释光探测器利用不同高温条件进行退火来确定高温峰的区间范围。

3组探测器高温400 ℃退火结果(计数)
3组探测器高温400 ℃退火结果(计数)
| 序号 | A(5~6.5 Gy) | B(6.5~8 Gy) | C(大于8 Gy) |
|---|---|---|---|
| 1 | 79.3 | 69.6 | 63.1 |
| 2 | 83.1 | 93.6 | 75.5 |
| 3 | 59.6 | 78.6 | 83.7 |
| 4 | 77.5 | 81.3 | 76.2 |
| 5 | 56.2 | 80.7 | 159 |
| 6 | 53.9 | 52.1 | 67.1 |
| 7 | 66.9 | 61.5 | 99.6 |
| 8 | 71.8 | 67.7 | 98.1 |
| 9 | 76.4 | 76.4 | 67.0 |
| 10 | 89.7 | 93.5 | 91.1 |
尽管经400 ℃高温退火10 min,退火结果满足系统测量要求,残余剂量被清除。但该种热释光探测器能否重复使用,本研究进行了进一步研究。对于A、B、C、D 4组探测器用137Cs辐照仪照射0.5 Gy,探究测量结果与照射剂量的偏差。
测量结果显示,A、B、C 3组探测器测量结果均严重偏小。与照射剂量相比,3组探测器的剂量偏差分别为-55.8%、-64.8%、-62.8%,偏差结果均超过50%;并且3组测量结果的分散性都相对较大,相对偏差分别为21.3%、26.7%、16.8%,不能满足重复使用的要求[12]。D组测量结果的偏差为-2.2%,相对偏差为2.7%,其测量结果满足要求。(表3)

4组探测器经137Cs辐照仪0.5 Gy辐照后剂量重建结果(Gy)
4组探测器经137Cs辐照仪0.5 Gy辐照后剂量重建结果(Gy)
| 序号 | A | B | C | D |
|---|---|---|---|---|
| 1 | 0.249 | 0.161 | 0.135 | 0.485 |
| 2 | 0.160 | 0.268 | 0.249 | 0.476 |
| 3 | 0.186 | 0.090 | 0.197 | 0.514 |
| 4 | 0.201 | 0.216 | 0.185 | 0.473 |
| 5 | 0.253 | 0.167 | 0.238 | 0.483 |
| 6 | 0.295 | 0.131 | 0.200 | 0.474 |
| 7 | 0.290 | 0.143 | 0.191 | 0.497 |
| 8 | 0.226 | 0.179 | 0.184 | 0.494 |
| 9 | 0.165 | 0.196 | 0.162 | 0.503 |
| 10 | 0.187 | 0.208 | 0.163 | 0.494 |
| 均值 | 0.221 | 0.176 | 0.190 | 0.489 |
| 标准差 | 0.047 | 0.047 | 0.032 | 0.013 |
| 相对偏差 | 21.3% | 26.7% | 16.8% | 2.7% |
大剂量照射后的热释光探测器测量结果普遍偏小,灵敏度下降,其可能与高温峰有关。由于高温峰或是更深的电子陷阱的出现,消耗了部分电离辐射剂量,导致同等剂量辐照时测量峰接收的电离辐射剂量变小。事实上,高温退火本身也可导致热释光探测器灵敏度变差,Tang等[13]研究结果发现,退火温度高于240 ℃后,热释光探测器灵敏度会下降,320 ℃左右灵敏度达到最低,且这些灵敏度变差的探测器在720 ℃高温退火30 min后可完全恢复。至于测量结果的分散性变大,可能是由于大剂量照射破坏了热释光探测器的晶格结构而导致电子陷阱分布发生变化造成的。
本研究对3组经过5 Gy以上电子剂量照射后的热释光探测器(LiF:Mg,Cu,P)进行了退火和剂量响应探究。研究结果表明:电子辐射剂量大于5 Gy时会导致热释光探测器常规240 ℃退火无法清除残余剂量;400 ℃退火能完全清除残余剂量,但探测器的剂量响应和分散性也发生了改变,不能再重复使用。通过本研究,笔者发现对大剂量辐照后的热释光探测器应给予一定的重视,从而为进一步完善热释光测量技术,为个人、环境和事故辐射剂量测量提供更加准确的技术支撑。
对于大剂量照射热释光探测器性能和结构的研究,本次实验的辐照场为电子场,该实验结论是否适用于光子场仍需进一步探究;本次研究最小剂量为5 Gy,至于热释光探测器的剂量响应、发光曲线、分散性等关键因素发生改变的最低辐照剂量本次研究尚未进行,需在以后的研究中进行进一步探究。
所有作者均声明不存在利益冲突





















